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高垣 欣也 JP 2010018525 公開特許公報(A) 20100128 2008178439 20080708 口臭、体臭及び糞尿臭改善剤 株式会社東洋新薬 398028503 高垣 欣也 A61K 36/00 20060101AFI20091225BHJP A61K 8/97 20060101ALI20091225BHJP A61K 31/555 20060101ALI20091225BHJP A61K 36/18 20060101ALI20091225BHJP A61P 39/00 20060101ALI20091225BHJP A61P 43/00 20060101ALI20091225BHJP A61Q 15/00 20060101ALI20091225BHJP A61K 8/58 20060101ALI20091225BHJP A61Q 11/00 20060101ALI20091225BHJP A61P 1/02 20060101ALI20091225BHJP A23L 1/30 20060101ALN20091225BHJP JPA61K35/78 BA61K8/97A61K31/555A61K35/78 CA61P39/00A61P43/00A61Q15/00A61P43/00 121A61K8/58A61Q11/00A61P1/02A23L1/30 B 3 ＯＬ 18 4B018 4C083 4C086 4C088 4B018MD06 4B018MD59 4B018MD61 4B018ME14 4C083AA111 4C083AA112 4C083AC931 4C083AC932 4C083CC17 4C083CC41 4C083DD23 4C083DD27 4C083EE18 4C083EE34 4C086AA01 4C086AA02 4C086DA31 4C086HA28 4C086MA02 4C086MA04 4C086MA17 4C086MA52 4C086NA05 4C086ZC37 4C086ZC75 4C088AB03 4C088AB45 4C088BA08 4C088BA09 4C088BA10 4C088CA03 4C088CA05 4C088CA06 4C088MA02 4C088MA08 4C088MA17 4C088MA52 4C088NA05 4C088ZC37 4C088ZC75 本発明は、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む口臭、体臭及び糞尿臭改善に関する。 口臭、体臭及び糞尿臭等の人体に関する悪臭改善は快適な日常生活を送る上で重要な課題である。口臭、体臭及び糞尿臭等の悪臭改善作用を示す素材として、鉄クロロフィリンやその誘導体が有効であることが広く知られている。また、鉄クロロフィリンの他にも、松樹皮抽出物の口臭改善作用や、オウゴン、ゴバイシ、クチナシ、シコン、シャクヤク、エンメイソウ、カミツレ、ツボクサ、コンフリー、アマチャ、カンゾウ、センブリ、冬虫夏草、チンピ、イラクサ及びハマメリスから選ばれる植物及び菌類又はその抽出物の体臭防止作用、パセリ及びニンジンの口臭予防作用、キク科植物抽出物の臭気発生抑制作用、鉄クロロフィリンナトリウムとタマリンド、ホウジ茶、ユッカ、シャンピニオン、緑茶、黄杞茶、トゲナシ、甘草、レモンバームの中から選ばれる植物抽出物を組み合わせることによる口臭、体臭及び糞尿臭等の改善作用、チャ乾留物、シャンピニオン及び柿抽出物の口臭、体臭及び糞尿臭の消臭作用（特許文献１〜６）等が知られている。特開２００１−３３５５０１号公報ＷＯ２００５／０８９７８４公報特開２００２−２５５７７６号公報特開平９−５９１３８号公報特開２００２−１１４６６０号公報特許第３５６０９０４号公報 このように、鉄クロロフィリンは口臭、体臭及び糞尿臭等の悪臭改善作用に有効であることが知られているが、一方で、配合量が多い場合溶かした際に溶液が黒色となり色調が悪くなる、苦味を生じるという問題点があった。しかし、鉄クロロフィリンは配合量が少ないと十分な口臭、体臭及び糞尿臭等の悪臭改善作用を示さない。そこで、他の食品素材と鉄クロロフィリンとを組み合わせることにより、鉄クロロフィリンの配合量が少なくとも口臭、体臭及び糞尿臭等の悪臭改善作用を示す食品または化粧品の開発が望まれていた。本発明は松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む口臭、体臭及び糞尿臭改善剤に関するものであり、好ましくは、さらに、茶抽出物を含む口臭、体臭及び糞尿臭改善剤に関する。また上記の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は食品または化粧品に関する。 本発明によると、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む口臭、体臭及び糞尿臭改善剤を提供することができる。 以下、本発明の実施形態について説明する。なお、本発明は、下記実施形態の記載により限定して解釈するべきでなく、特許請求の範囲における記載の範囲内で種々の変更が可能である。 本発明に用いられる松樹皮抽出物としては、フランス海岸松（Ｐｉｎｕｓ Ｍａｒｔｉｍａ）、カラマツ、クロマツ、アカマツ、ヒメコマツ、ゴヨウマツ、チョウセンマツ、ハイマツ、リュウキュウマツ、ウツクシマツ、ダイオウマツ、シロマツ、カナダのケベック地方のアネダなどのマツ目に属する植物の樹皮抽出物が好ましく用いられる。中でも、フランス海岸松（Ｐｉｎｕｓ Ｍａｒｔｉｍａ）の樹皮抽出物が好ましい。 フランス海岸松は、南仏の大西洋沿岸の一部に生育している海洋性松をいう。このフランス海岸松の樹皮は、プロアントシアニジン、有機酸、ならびにその他の生理活性成分などを含有し、その主要成分であるプロアントシアニジンに、活性酸素を除去する強い抗酸化作用があることが知られている。 プロアントシアニジンは、フラバン−３−オール及び／またはフラバン−３，４−ジオールを構成単位とする重合度が２以上の縮重合体からなる化合物群をいう。植物が作り出す強力な抗酸化物質であり、植物の葉、樹皮、果実の皮及び種に集中的に含まれている。このプロアントシアニジンは、ヒトの体内では生成することができない物質である。 松樹皮抽出物には、プロアントシアニジンとして重合度が２以上の縮重合体が含有され、さらにカテキンなどが含有される。特に、重合度が低い縮重合体が多く含まれるプロアントシアニジンが好ましく用いられる。重合度の低い縮重合体としては、重合度が２〜３０の縮重合体（２〜３０量体）が好ましく、重合度が２〜１０の縮重合体（２〜１０量体）がより好ましく、重合度が２〜４の縮重合体（２〜４量体）がさらに好ましい。重合度が２〜４の縮重合体（２〜４量体）のプロアントシアニジンは、特に体内に吸収されやすい。本明細書では、上記の重合度が２〜４の重合体を、オリゴメリック・プロアントシアニジン（Ｏｌｉｇｏｍｅｒｉｃ ｐｒｏａｎｔｈｏｃｙａｎｉｄｉｎ、以下「ＯＰＣ」という）という。 松樹皮抽出物としては、重合度が２〜４の縮重合体（２〜４量体；すなわち、ＯＰＣ）を１５重量％、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％の割合で含有し、５量体以上のプロアントシアニジンを１０重量％以上、好ましくは１５重量％以上の割合で含有する抽出物が好ましい。 松樹皮抽出物は、松樹皮を水または有機溶媒で抽出して得られる。水を用いる場合には、温水または熱水が好適に用いられる。抽出に用いる有機溶媒としては、食品あるいは薬剤の製造に許容される有機溶媒が用いられ、例えば、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、アセトン、ヘキサン、シクロヘキサン、プロピレングリコール、含水エタノール、含水プロピレングリコール、エチルメチルケトン、グリセリン、酢酸メチル、酢酸エチル、ジエチルエーテル、ジクロロメタン、食用油脂、１，１，１，２−テトラフルオロエタン、及び１，１，２−トリクロロエテンが挙げられる。これらの水及び有機溶媒は単独で用いてもよいし、組合わせて用いてもよい。特に、熱水、含水エタノール、及び含水プロピレングリコールが好ましく用いられる。 上記松樹皮抽出物には、プロアントシアニジン、特にＯＰＣとともにカテキン類が５重量％以上含まれていることが好ましい。カテキン類とは、ポリヒドロキシフラバン−３−オールの総称である。カテキン類としては、（＋）−カテキン、（−）−エピカテキン、（＋）−ガロカテキン、（−）−エピガロカテキン、エピガロカテキンガレート、エピカテキンガレートなどが知られている。上記松樹皮のような原料植物由来の抽出物からは、狭義のカテキンといわれている（＋）−カテキンの他、ガロカテキン、アフゼレキン、ならびに（＋）−カテキンまたはガロカテキンの３−ガロイル誘導体が単離されている。カテキン類には、口臭防止作用、発癌改善作用、動脈硬化予防作用、脂肪代謝異常の改善作用、血圧上昇改善作用、血小板凝集改善作用、抗アレルギー作用、抗ウイルス作用、抗菌作用、虫歯予防作用、腸内細菌叢正常化作用、活性酸素やフリーラジカルの消去作用、抗酸化作用などがあることが知られている。カテキン類は、ＯＰＣの存在下で水溶性が増すと同時に、ＯＰＣを活性化する性質がある。 カテキン類は、ＯＰＣの溶解性や機能を向上させるため、プロアントシアニジン１重量部に対し、０．１重量部以上含有されていることが好ましい。より好ましくは、ＯＰＣを２０重量％以上含有する松樹皮抽出物に、カテキン類が５重量％以上含有されるように調製される。例えば、松樹皮抽出物のカテキン類含量が５重量％未満の場合、５重量％以上となるようにカテキン類を添加してもよい。カテキン類を５重量％以上含有し、かつＯＰＣを２０重量％以上含有する松樹皮抽出物を用いることが最も好ましい。 本発明の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は、松樹皮抽出物を０．００００１重量％以上含有する。好ましくは組成物中に松樹皮抽出物を０．００００１〜２０重量％、より好ましくは０．００００１重量％〜１５重量％、最も好ましくは０．００００１重量％〜１０重量％含有する。 本発明に用いられる鉄クロロフィリンとしては、鉄クロロフィリンまたは鉄クロロフィリンの誘導体であれば特に制限はない。鉄クロロフィリンの誘導体としては鉄クロロフィリンナトリウム、鉄クロロフィリンカリウム、鉄クロロフィリンと高分子との結合体等が用いられる。 本発明の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は、鉄クロロフィリンを０．００００１重量％以上含有する。好ましくは鉄クロロフィリンを組成物中に０．００００１〜２０重量％、より好ましくは０．００００１重量％〜１５重量％、最も好ましくは０．００００１重量％〜１０重量％含有する。 本発明に用いられる茶粉砕物または抽出物は特に限定されないが、具体例として緑茶、白茶、青茶、黄茶、黒茶等の粉砕物または抽出物が挙げられる。 本発明において、茶の粉砕方法は特に制限はなく、常法により粉砕することが出来る。 本発明において、茶の抽出方法は特に制限はなく、常法により抽出することが出来る。 茶粉砕物または抽出物に使用される茶品種は特に限定されず、例えばやぶきた、べにふうき、べにほまれ、あさつゆ、みよし、たまみどり、さやまみどり、まきのはらやせ、こやにし、ろくろう、やまとみどり、たかちほ、いんど、はつもみじ、べにたちわせ、あかね、なつみどり、やえほ、あさぎり、きょうみどり、はつみどり、べにかおり、べにふじ、ひめみどり、いずみ、さつまべに、おくむさし、やまなみ、べにひかり、うんかい、かなやみどり、さやまかおり、おくみどり、とよか、おくゆたか、めいりょく、ふくみどり、しゅんめい、みねかおり、みなみかおり、さえみどり、ふうしゅん、みなみさやか、ほくめい、りょうふう、むさしかおり、さきみどり、はるみどり等が挙げられる。 本発明の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は、茶粉砕物または抽出物を０．００００１重量％以上含有する。好ましくは組成物中に茶粉砕物または抽出物を０．００００１〜２０重量％、より好ましくは０．００００１重量％〜１５重量％、最も好ましくは０．００００１重量％〜１０重量％含有する。 本発明の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は、錠剤、ピル、カプセル、顆粒、粉末、散剤、軟剤、ゲル剤、ジェル剤、液剤等の固形または溶液の形態に公知の方法により適宜調製することができる。即ち、本発明の製剤として有用な固形製剤または液状製剤は、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンと、所望により添加剤とを混合し、従来充分に確立された公知の製剤製法を用いることにより製造される。添加剤としては、例えば賦形剤、ｐＨ調整剤、清涼化剤、懸濁化剤、希釈剤、消泡剤、粘稠剤、溶解補助剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤、抗酸化剤、コーティング剤、着色剤、矯味矯臭剤、界面活性剤、可塑剤または香料などが挙げられる。本発明の食品は、食品製造時に松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを食品材料に配合することにより製造される。例えば、パン、チューインガム、クッキー、チョコレート、シリアル等の固形食品、ジャム、アイスクリーム、ヨーグルト、ゼリー等のジャム状、クリーム状またはゲル状食品、ジュース、コーヒー、ココア、茶等の飲料等のあらゆる食品形態にすることが可能である。また、調味料、食品添加物等に配合することもできる。 本発明の化粧品は、通常用いられる方法により、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンと他の成分とを混合して調製することができ、医薬品、医薬部外品、化粧品、トイレタリー用品として使用できる。例えば、化粧水、化粧クリーム、乳液、クリーム、パック、シャンプー、ヘアリンス、トリートメント、ボディシャンプー、洗顔剤、石鹸、整髪料、育毛剤、水性軟膏、油性軟膏、シップ、ゲルなどが挙げられる。また、シップやゲルのような担体や架橋剤に保持・吸収させ、局部へ貼付するなどの方法により、局所的な長時間投与を行うこともできる。 本発明の化粧品には、上記松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリン以外に、医薬部外品、化粧品などに通常使用される他の成分を、該化粧品の効果を損なわない範囲で含有してもよい。このような成分としては、例えば水、他の薬効成分、他の油剤、保湿剤、界面活性剤、紫外線吸収剤、吸収促進剤、香料、色素、保存剤、増粘剤、キレート剤、防腐防黴剤などを挙げることができる。ここで他の薬効成分としては、活性酸素除去剤、抗酸化剤、消炎鎮痛剤、抗ヒスタミン剤、止痒剤、殺菌剤、ビタミン剤、ホルモン剤などが挙げられる。 また、松樹皮抽出物の安定性を高める目的で、酸化防止剤を添加しても良い。これにより、肌のタンパク質や油脂類の酸化を防止し、肌質を改善及び保護する効果を得ることができる。 酸化防止剤としては、ビタミンＡなどのカロテノイド類、ビタミンＢ類、アスコルビン酸、ビタミンＥ、及びこれらの誘導体またはこれらの塩などが挙げられる。 上記賦形剤としては、例えば、Ｄ−ソルビトール、Ｄ−マンニトール或いはキシリトールなどの糖アルコール、ブドウ糖、白糖、乳糖或いは果糖などの糖類、結晶セルロース、カルメロースナトリウム、リン酸水素カルシウム、コムギデンプン、コメデンプン、トウモロコシデンプン、バレイショデンプン、デキストリン、β−シクロデキストリン、軽質無水ケイ酸、酸化チタン、またはメタケイ酸アルミン酸マグネシウムなどが挙げられる。 上記ｐＨ調整剤としては、例えばクエン酸、リンゴ酸、リン酸水素ナトリウムまたはリン酸二カリウムなどが挙げられる。 上記清涼化剤としては、例えばｌ−メントールまたはハッカ水などが挙げられる。 上記懸濁化剤としては、例えば、カオリン、カルメロースナトリウム、キサンタンガム、メチルセルロースまたはトラガントなどが挙げられる。上記希釈剤としては、例えば精製水、エタノール、植物油または乳化剤等が挙げられる。 上記消泡剤としては、例えばジメチルポリシロキサンまたはシリコン消泡剤などが挙げられる。 上記粘稠剤としては、例えばキサンタンガム、トラガント、メチルセルロースまたはデキストリンなどが挙げられる。 上記溶解補助剤としては、例えばエタノール、ショ糖脂肪酸エステルまたはマクロゴールなどが挙げられる。 上記崩壊剤としては、例えば低置換度ヒドロキシプロピルセルロース、カルボキシメチルセルロースカルシウム、クロスカルメロースナトリウム、ヒドロキシプロピルスターチまたは部分アルファー化デンプンなどが挙げられる。 上記結合剤としては、例えばメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニールピロリドン、ゼラチン、アラビアゴム、エチルセルロース、ポリビニルアルコール、プルラン、アルファー化デンプン、カンテン、トラガント、アルギン酸ナトリウムまたはアルギン酸プロピレングリコールエステルなどが挙げられる。 上記滑沢剤としては、例えばステアリン酸、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸ポリオキシル、セタノール、タルク、硬化油、ショ糖脂肪酸エステル、ジメチルポリシロキサン、ミツロウまたはサラシミツロウなどが挙げられる。 上記抗酸化剤としては、例えばアスコルビン酸、ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、没食子酸プロピル、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）またはクエン酸などが挙げられる。 上記コーティング剤としては、例えばヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート、カルボキシメチルエチルセルロース、酢酸フタル酸セルロース、ポリビニルアセタールジエチルアミノアセテート、アミノアルキルメタアクリレートコポリマー、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート、メタアクリル酸コポリマー、ポリビニルアセタートジエチルアミノアセテートまたはセラックなどが挙げられる。 上記着色剤としては、例えばウコン抽出液、リボフラビンまたは酸化チタンなどが挙げられる。 上記矯味矯臭剤としては、例えばクエン酸、アジピン酸、果糖、Ｄ−ソルビトール、ブドウ糖、サッカリンナトリウム、単シロップ、白糖、ハチミツ、アマチャ、カンゾウ、クエン酸、アジピン酸、オレンジ油、トウヒチンキ、ウイキョウ油、ハッカまたはメントールなどが挙げられる。 上記界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、モノステアリン酸グリセリン、モノステアリン酸ソルビタン、モノラウリン酸ソルビタン、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン、ポリソルベート類、ラウリル硫酸ナトリウム、マクロゴール類またはショ糖脂肪酸エステルなどが挙げられる。 上記可塑剤としては、例えばクエン酸トリエチル、ポリエチレングリコール、トリアセチンまたはセタノールなどが挙げられる。 上記香料としては、例えば、動物性香料或いは植物性香料等の天然香料、または単離香料或いは純合成香料等の合成香料などが挙げられる。 以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明は、下記の実施例に限定して解釈すべきではなく、特許請求の範囲における記載の範囲内で種々の変更が可能である。 パセリ乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したパセリ抽出物を得た。 ニンジン乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したニンジン抽出物を得た。 キク乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したキク抽出物を得た。 柿乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化した柿抽出物を得た。 茶乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化した茶抽出物を得た。 クチナシ乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したクチナシ抽出物を得た。 アマチャ乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したアマチャ抽出物を得た。 冬虫夏草乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化した冬虫夏草抽出物を得た。 カンゾウ乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したカンゾウ抽出物を得た。 タマリンド乾燥粉末を５０％エタノール／水を用いて抽出し、乾燥させ粉末化したタマリンド抽出物を得た。 （調製例１） 松樹皮抽出物（株式会社東洋新薬製）の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１とした。 （調製例２） パセリ抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２とした。 （調製例３） ニンジン抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例３とした。 （調製例４） キク抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例４とした。 （調製例５） 柿抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例５とした。 （調製例６） 茶粉砕物または抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例６とした。 （調製例７） クチナシ抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例７とした。 （調製例８）アマチャ抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例８とした。 （調製例９） 冬虫夏草抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例９とした。 （調製例１０） カンゾウ抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１０とした。 （調製例１１） タマリンド抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１１とした。 （調製例１２） 松樹皮抽出物の濃度が０．００００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．００００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１２とした。 （調製例１３） 松樹皮抽出物の濃度が０．０１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１３とした。 （調製例１４） 松樹皮抽出物の濃度が１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１４とした。 （調製例１５） 松樹皮抽出物の濃度が５重量％、鉄クロロフィリンの濃度が５重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１５とした。 （調製例１６） 松樹皮抽出物の濃度が１０重量％、鉄クロロフィリンの濃度が１０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１６とした。 （調製例１７） 松樹皮抽出物の濃度が１５重量％、鉄クロロフィリンの濃度が１５重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１７とした。 （調製例１８） 松樹皮抽出物の濃度が２０重量％、鉄クロロフィリンの濃度が２０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１８とした。 （調製例１９） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、パセリ抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例１９とした。 （調製例２０） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、ニンジン抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２０とした。 （調製例２１） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、キク抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２１とした。 （調製例２２） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、柿抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２２とした。 （調製例２３） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、茶抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２３とした。 （調製例２４） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、クチナシ抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２４とした。 （調製例２５） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、アマチャ抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２５とした。 （調製例２６） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、冬虫夏草抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２６とした。 （調製例２７） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、カンゾウ抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２７とした。 （調製例２８） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．０００１重量％、タマリンド抽出物の濃度が０．０００１重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを調製例２８とした。 （調製例２９） 松樹皮抽出物の濃度が０．００００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．００００１重量％となるように調整した水溶液３０ｍｌを調製例２９とした。 （調製例３０） 松樹皮抽出物の濃度が０．００００１重量％、鉄クロロフィリンの濃度が０．００００１重量％、茶抽出物の濃度が０．００００１重量％となるように調整した水溶液３０ｍｌを調製例３０とした。 （比較例１） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１とした。 （比較例２） パセリ抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２とした。 （比較例３） ニンジン抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３とした。 （比較例４） キク抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例４とした。 （比較例５） 柿抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例５とした。 （比較例６） 茶抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例６とした。 （比較例７） クチナシ抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例７とした。 （比較例８） アマチャ抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例８とした。 （比較例９） 冬虫夏草抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例９とした。 （比較例１０） カンゾウの濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１０とした。 （比較例１１） タマリンド抽出物の濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１１とした。 （比較例１２） 鉄クロロフィリンの濃度が０．０００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１２とした。 （比較例１３） 水１００ｍｌを比較例１３とした。 （比較例１４） 鉄クロロフィリンの濃度が０．００００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１４とした。 （比較例１５） 鉄クロロフィリンの濃度が０．０２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１５とした。 （比較例１６） 鉄クロロフィリンの濃度が２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１６とした。 （比較例１７） 鉄クロロフィリンの濃度が１０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１７とした。 （比較例１８） 鉄クロロフィリンの濃度が２０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１８とした。 （比較例１９） 鉄クロロフィリンの濃度が３０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例１９とした。 （比較例２０） 鉄クロロフィリンの濃度が４０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２０とした。 （比較例２１） 松樹皮抽出物の濃度が０．００００２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２１とした。 （比較例２２） 松樹皮抽出物の濃度が０．０２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２２とした。 （比較例２３） 松樹皮抽出物の濃度が２重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２３とした。 （比較例２４） 松樹皮抽出物の濃度が１０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２４とした。 （比較例２５） 松樹皮抽出物の濃度が２０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２５とした。 （比較例２６） 松樹皮抽出物の濃度が３０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２６とした。 （比較例２７） 松樹皮抽出物の濃度が４０重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２７とした。 （比較例２８） 松樹皮抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２８とした。 （比較例２９） パセリ抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例２９とした。 （比較例３０） ニンジン抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３０とした。 （比較例３１） キク抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３１とした。 （比較例３２） 柿抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３２とした。 （比較例３３） 茶抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３３とした。 （比較例３４） クチナシ抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３４とした。 （比較例３５） アマチャ抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３５とした。 （比較例３６） 冬虫夏草抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３６とした。 （比較例３７） カンゾウ抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３７とした。 （比較例３８） タマリンド抽出物の濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３８とした。 （比較例３９） 鉄クロロフィリンの濃度が０．０００３重量％となるように調整した水溶液１００ｍｌを比較例３９とした。 （比較例４０） 鉄クロロフィリンの濃度が０．００００３重量％となるように調整した水溶液３０ｍｌを比較例４０とした。 （比較例４１） 松樹皮抽出物の濃度が０．００００３重量％となるように調整した水溶液３０ｍｌを比較例４１とした。 （比較例４２） 茶抽出物の濃度が０．００００３重量％となるように調整した水溶液３０ｍｌを比較例４２とした。 （比較例４３） 水３０ｍｌを比較例４３とした。 （実施例１）調製例１〜１１及び比較例１〜１３を、口臭、体臭及び糞尿臭に悩む被験者５人に各日1検体ずつ、２４日に分け、全てのサンプルを色や処方内容が分からない状態で摂取してもらい、サンプル摂取後の口臭、体臭及び糞尿臭の３つの評価項目について下記の評点で評価してもらった。 （サンプル摂取後の口臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶｉｓｕａｌＡｎａｌｏｇｕｅＳｃａｌｅ（以下ＶＡＳとする）アンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の体臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の糞尿臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。表１及び表２に記載の結果から、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取した場合には、それぞれ単独で摂取した場合と比較して口臭、体臭及び糞尿臭が顕著に改善されることが分かった。一方、松樹皮抽出物以外の食品素材と鉄クロロフィリンとを組み合わせて摂取した場合には、それぞれの食品素材を単独で摂取した場合、鉄クロロフィリンを単独で摂取した場合、及び水のみを単独で摂取した場合と比較して口臭、体臭及び糞尿臭の改善は認められなかった。実施例１の結果より、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取した場合には相乗効果が認められ、それぞれを単独で摂取した場合の有効量以下でも口臭、体臭及び糞尿臭が著しく改善されることが分かった。そこで、有効性を示す松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンの濃度を検討するため、以下の試験を行った。 （実施例２）調製例１２〜１８、及び比較例１及び１３〜２７を、口臭、体臭及び糞尿臭に悩む被験者５人に各日1検体ずつ、２２日に分け、全てのサンプルを色や処方内容が分からない状態で摂取してもらい、サンプル摂取後の口臭、体臭及び糞尿臭の３つの評価項目について下記の評点で評価してもらった。 （サンプル摂取後の口臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の体臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の糞尿臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。表３、表４及び表５に記載の結果から、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取した場合は、濃度が０．００００１重量％以上であれば、それぞれ単独で摂取した場合と比較して口臭、体臭及び糞尿臭が顕著に改善されることが分かった。一方、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンの濃度が１５重量％以上の場合、濃度が１０重量％の場合と比較し、口臭、体臭及び糞尿臭の改善度合いは逆に低下した。また、松樹皮抽出物または鉄クロロフィリンを単独で摂取した場合についても、濃度が０．０２重量％以上であれば、水のみを単独で摂取した場合と比較して口臭、体臭及び糞尿臭の改善が認められたが、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取した場合ほどの改善は認められなかった。実施例２の結果より、濃度が０．００００１重量％以上であれば、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取することで相乗効果が認められ口臭、体臭及び糞尿臭が著しく改善されることが分かった。そこで、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンにさらに食品素材を組み合わせて摂取することで、さらなる相乗効果が認められないかを検討するため、以下の試験を行った。 （実施例３）調製例１及び１９〜２８、及び比較例１３及び２８〜３９を、口臭、体臭及び糞尿臭に悩む被験者５人に各日1検体ずつ、２４日に分け、全てのサンプルを色や処方内容が分からない状態で摂取してもらい、サンプル摂取後の口臭、体臭及び糞尿臭の３つの評価項目について下記の評点で評価してもらった。 （サンプル摂取後の口臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の体臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。 （サンプル摂取後の糞尿臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。表６及び表７に記載の結果から、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンにさらに茶抽出物を組み合わせて摂取した場合には、松樹皮抽出物、鉄クロロフィリンまたは茶抽出物を単独で摂取した場合、及び松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンのみを組み合わせて摂取した場合と比較して口臭、体臭及び糞尿臭が顕著に改善されることが分かった。一方、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンに茶抽出物以外の素材を組み合わせた場合には、口臭、体臭及び糞尿臭に顕著な改善は認められなかった。実施例１〜３より、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせて摂取した場合、及び松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンにさらに茶抽出物を組み合わせて摂取した場合には、相乗効果が認められ口臭、体臭及び糞尿臭が著しく改善されることが分かった。そこで、外用剤として用いた場合にも同様の作用が認められるかを検討するため、以下の試験を行った。 （実施例４）調製例２９、３０及び比較例４０〜４３を、体臭に悩む被験者５人に各日1検体ずつ、６日に分け、全てのサンプルを処方内容が分からない状態で上半身全体に塗布してもらい、サンプル塗布後に体臭を評価項目として下記の評点で評価してもらった。 （サンプル摂取後の体臭の評点）１０を最高評価、０を最低評価とし、ＶＡＳアンケートに記入させた。表８及び表９に記載の結果から、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンを組み合わせた水溶液を上半身全体に塗布した場合には、松樹皮抽出物または鉄クロロフィリンのみしか含まない水溶液を塗布した場合と比較して体臭が顕著に改善されることが分かった。また、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンにさらに茶抽出物を組み合わせた水溶液を塗布した場合には、松樹皮抽出物、鉄クロロフィリンまたは茶抽出物を単独で含む水溶液を塗布した場合、及び松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンのみを組み合わせた水溶液を塗布した場合と比較してさらに顕著に体臭が改善されることが分かった。 本発明の松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む口臭、体臭及び糞尿臭改善剤は、松樹皮抽出物と鉄クロロフィリンとを組み合わせることで、松樹皮抽出物または鉄クロロフィリンを単独で用いた場合よりもはるかに強い口臭、体臭及び糞尿臭等の悪臭改善作用を示し、食品または化粧品として用いることで人々の快適な日常生活に貢献することができる。松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む口臭、体臭及び糞尿臭改善剤。さらに、茶粉砕物または抽出物を含む請求項１記載の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤。請求項１及び２記載の口臭、体臭及び糞尿臭改善剤を含む食品または化粧品。 【課題】 安全かつ口臭、体臭及び糞尿臭改善に優れた食品または化粧品を提供すること。【解決手段】 本発明者らは、鉄クロロフィリンと組み合わせることで優れた口臭、体臭及び糞尿臭改善作用を示す機能性素材を見つけるため、アンケートによる口臭、体臭及び糞尿臭の評価により機能性素材のスクリーニングを実施した。その結果、松樹皮抽出物を鉄クロロフィリンと組み合わせた場合に優れた口臭、体臭及び糞尿臭改善作用が認められることが分かった。すなわち、松樹皮抽出物及び鉄クロロフィリンを含む組成物は優れた口臭、体臭及び糞尿臭の改善作用を示し、食品や化粧品のような形態で用いることができる。【選択図】 なし